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酶改性甜菊糖甙的工艺研究

时间:2008-11-02 11:17来源:大闽国际集团研发中心 作者:郁军 岳鹏翔 程其 点击: 次

 酶改性甜菊糖甙的工艺研究

郁 

军,岳鹏翔,程其春

(大闽国际集团研发中心,

福建 漳州      363000)

摘   要:本研究旨在通过

α

-

淀粉酶和环糊精转糖苷酶 (CGTase) 对甜菊糖甙分子进行改性研究,以期改善甜菊糖

甙的后苦味,经优化并最终获得酶法改性甜菊糖甙的生产工艺条件。本工艺的主要流程为:淀粉水解→酶法改性

→脱色→树脂纯化→喷雾干燥,其中酶法改性为工艺中的关键步骤。本实验还研究了上述反应中淀粉溶液的浓度、

温度、p

H

、时间、酶的用量及淀粉与甜菊糖甙的物料比对反应的影响。

甜菊糖甙;酶法改性;环糊精转糖苷酶 (CGTase

);

α

-淀粉酶                                   

:

A                  

收稿日期:2008-06-25

基金项目:福建省青年人才项目(2007F3124);中国博士后科学基金项目(20070420966)

 
 
 
 
 
 
 
 
 

作者简介:郁军(1973-),男,博士,主要从事天然产物的开发应用及功能性分子研究。E-mail:drjunyu@gmail.com

甜菊糖是指从甜叶菊(

Stevia rebaudiana

)的叶子中提

取的几种甜菊糖甙的混合物,据天然植物化学的划分,

属于四环二萜的糖苷类,含有

2

0

个碳原子的萜类化合

物,其通式为(C

5

H

8

)

4

[1]

。甜叶菊中最主要的甜味成分有

甜菊甙 (stevioside, Ste) 、

莱包迪甙 A(rebaudioside A,

Reb-A,也称

A3

甙),莱包迪甙

B (rebaudioside B)、莱

包迪甙 C (rebaudioside C)、

莱包迪甙 D (rebaudioside D)

等

[

2

]

。

甜菊糖具有高甜度、低热能的特点,其甜度是蔗

糖的

200~350

倍,热值仅为蔗糖的

1/300

[3]

。经大量药

物实验证明,甜菊糖无毒副作用、无致癌物、食用安

全,经常食用可预防高血压、糖尿病、肥胖症、心

脏病、龋齿等病症,是一种可替代蔗糖的理想天然甜

味剂

[4-6]

。甜菊糖是目前世界已发现并经我国卫生部、轻

工业部批准使用的最接近蔗糖口味的天然低热值甜味

剂,是继甘蔗,甜菜糖之外第三种有开发价值和健康

推崇的天然蔗糖替代品,被国际上誉为“世界第三糖

源” 

[

7

]

。尽管甜菊糖有很多明显的优势,但是其却有

一个致命的弱点,即后苦涩味,与蔗糖的甘甜、爽口

仍有很大距离,因此自上世纪八十年代发展至今,其

在市场上所占份额一直不大,主要是其口感还一直未被

消费者所广泛接受的结果,为此,科学家们一直在不

断努力改进甜菊糖的苦涩后味

[

8

]

。目前有关甜菊糖的苦

涩味的来源和成因机理有多种说法,但是笔者倾向于认

为甜菊糖的苦涩味的根源在于甜菊糖甙的自身化学结

构。目前大家一致公认的是

A

3

甙含量的高低决定着甜

菊叶及甜菊糖产品的品质,A

3

甙含量越高,产品口感

越好。为此,笔者通过比较不同纯度的

A

3

甜菊糖产品

(普通甜菊糖、A3-40、A3-60、A3-80、A3-98)后发现,

尽管随着

A

3

甙含量的增加,甜菊糖的整体口感在改

善,但是在

A

3

甙含量达到

9

8

%

的甜菊糖产品中后苦涩

味依然存在,因此,希望通过提高甜菊糖产品中

A

3

甙

的含量而完全去除甜菊糖的后苦涩味是不切实际的,只

能是减少产品的后苦涩味。

除了通过提高

A

3

甙含量来改善甜菊糖口感外,还

有复配法

[

9

]

和酶法改性

[10]

等方法来改善甜菊糖的口感。

 

215

※工艺技术

食品科学

2008, Vol. 29, No. 08

而复配法目前多采用合成甜味剂或者辅以大量的高热值

的葡萄糖等加以调和,尽管口感有所改善,但是改变

了甜菊糖原有的天然性质或者大幅增加了产品的热值。

因此越来越多的企业倾向于用酶改性法来改善甜菊糖的

口感,主要是酶改性法既能改善产品的口感,同时也

保证了甜菊糖的天然和低热值的特性。从目前的文献报

道和甜菊糖行业披露的信息来看,环糊精转糖苷酶

(CGTase)是酶改甜菊糖中最常用的酶之一

[10-15]

,但是对

于用

CGTase

改性甜菊糖的详细研究报告特别少,而这

些报告中的数据和方法多有矛盾之处且仍值得商榷。

因此,本研究主要以环糊精葡糖基转移酶(CGTase)

法来修饰甜菊糖甙的分子从而达到改善甜菊糖的后苦涩

味,并寻求一套经济适用的工艺参数。

1

材料与方法

1

.

1

材料与试剂

木薯淀粉    广西龙州三华淀粉厂;甜菊糖甙(总甙

≥

90%)    珠海靖浩贸易有限公司;环糊精转糖苷酶

(CGTase)    江南大学生物工程学院

;

α

-中温淀粉酶    无

锡雪梅酶制剂有限公司

;

医用级活性炭    广州金骏龙炭

业化工有限公司

;

食用级乙醇    天津市绿源生态能源有

限公司

;

大孔吸附树脂 (AB-8)    南开大学化工厂。

1

.

2

仪器与设备

数显式电子

p

H

计、数显式电热恒温水浴锅、旋转

蒸发仪、搅拌器、折光计、玻璃层析柱、真空抽滤

机、喷雾干燥塔、Waters 1525 

高效液相色谱仪及

Wa-

ters

液质联用色谱仪。

1

.

3

工艺流程

淀粉水解 →酶法改性→活性碳脱色脱味→树脂纯化

→喷雾干燥

1

.

4

操作要点

1

.

4

.

1

淀粉水解

配制一定浓度的淀粉溶液(

5

%

~1

5

%

为宜)

,调

p

H

至

6.0,再加入上述溶液中淀粉干重

2‰的

α

-

中温淀粉

酶,在

8

0

℃的水浴中搅拌反应至溶液澄清透明,再在

100℃的条件下煮沸

10min

灭酶。

1

.

4

.

2

酶法改性的单因素试验

利用

CGTase

酶对甜菊糖甙分子进行修饰改性的过

程中主要考查以下几个反应参数:反应体系的

p

H

(

5

、

6

、7

)

、淀粉溶液的浓度(

5

%

、1

0

%

、1

5

%

)

、反应温

度(50 

、60、70 

、80℃)、反应时间(1~24h),淀粉

与甜菊糖甙的用量比(1:1、2:1、3:1)及

CGTase

的用量

(10、20、30U/g

淀粉),通过上述单因素试验而最终确

定整体反应的最佳条件。上述酶改性试验的评定标准主

要根据反应产物中甜菊苷转化成新的物质的速度和比例

的多少以及终产品的口感而定。

1

.

4

.

3

活性碳脱色脱味

向上述酶反应溶液中加入反应体系总重量

1

%

的活

性炭,煮沸

3

0

m

i

n

,冷却后离心过滤去除活性炭。

1

.

4

.

4

树脂纯化

将上述经活性炭脱色脱味的溶液以两倍流速流经装

填有

A

B

-

8

的大孔吸附树脂层析柱,待树脂吸附饱和

后,再以层析柱

3

倍有效柱体积的

70%

食用酒精洗脱树

脂,用旋转蒸发仪回收酒精并浓缩洗脱液至折光度

20%

左

右

。

1

.

4

.

5

喷雾干燥

最后将酶改甜菊糖甙浓缩液喷雾干燥,喷干塔工作

条件为:进风温度

2

2

0

℃,出风温度

1

1

0

~1

2

0

℃,压

力

1100~1200Pa。

1

.

5

甜菊糖甙的分析检测

甜菊糖甙的分析检测采用高效液相色谱(HPLC)分析

法,详细方法见 GB 8270

-

1999。

2

结果与分析

图

1   甜菊糖甙在

CGTase

酶改性前的液相色谱图

Fig.1 

  

HPLC 

chromatogram 

of 

steviosides 

before modification 

with

CGTase

 

0.35

0.30

0.25

0.20

0.15

0.10

0.05

0.00

Ste-7.579

A

U

时间(min)

Reb-A

0

2

4

6

8

10

12

14

16

图

2   甜菊糖甙在

CGTase

酶改性后的液相色谱图

Fig.2  

 HPLC 

chromatogram of 

steviosides after 

modification 

with

CGTase

7

6

5

4

3

2

1

 

0

Ste-8.294

A

U

时间(min)

 

Reb-A

未知物

0

2

4

6

8

10

12

14

16

CGTase

改性甜菊糖甙主要是利用该酶转移含葡萄糖

基的低聚糖分子至甜菊糖甙分子的甙元结构,从而提高

 
 
 
 
 
 
 

了原分子的极性及亲水性,并最终降低了甜菊糖甙的后

 

     2008, Vol. 29, No. 08

食品科学

※工艺技术

216

苦涩味而达到改善产品口感的目的。C

G

T

a

s

e

可作用底

物为含葡萄糖基的低聚糖,从成本角度考虑,本研究

选择了以木薯淀粉为原料,用中温

α

-

淀粉酶液化淀粉,

从而为

CGTase

提供葡萄糖基供体。在液化淀粉的基础

上比较研究了影响

CGTase

酶改性甜菊糖的各主要因素的

单因素试验,并寻求适合工业化生产的最适反应条件。

在单因素试验前,先进行了几次预实验以拟定下一步研

究的初步条件并验证试验的可行性,结果如图

1

、2

所

示。图

2

显示酶改后生成了一种新物质的未知峰,经液

质联用色谱(LC-MS)分析表明该物质为 Ste-2G(即在甜菊苷

的分子结构上又引入两个葡萄糖基团)

。因此,在下面

的实验中将以反应生成的

Ste-2G

的得率为主要指标比较

研究参数的优异。

2

.

1

淀粉溶液的浓度对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

液化淀粉是

CGTase

酶改性甜菊糖甙反应过程中所

需的含葡萄糖基低聚糖的供体,其浓度将直接影响系统

的反应进程,因此有必要首先对其进行研究分析。由于

液化淀粉的浓度实际上就是起始淀粉溶液的浓度,因

此,本研究,在预实验的基础上重点比较了

5

%

、1

0

%

及

15%

的淀粉溶液在其他反应参数都一致的基础上对酶反

应的影响,其它条件如下:CGTase

酶的用量为

10U/g

淀

粉、反应温度为

6

0

℃、反应

p

H

为

6

、反应时间为

6

h

、

淀粉与甜菊糖甙的物料比为

1:1,结果如图

3

所示。在

其他反应条件都一致,特别是确保淀粉与甜菊糖甙的物

料比为

1

:

1

的基础上,结果表明淀粉溶液的浓度越低,

反应的速度越快,反应生成的新物质

Ste-2G

的得率越

高。当然,淀粉溶液的浓度也不能无限制的低,否则

反应的速率将变为零。

2

.

2

pH

对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

通过预实验得知,CGTase

酶反应的适宜

pH

范围为

弱酸性至中性。为此,比较研究了在其它条件一致的

基础上反应体系的不同

pH(5、6、7)对

CGTase

酶反应

的影响(

其它条件如下:淀粉溶液的浓度为

1

0

%

、

CGTase

酶的用量为

10U/g

淀粉、反应温度为

60℃、反

应时间为

6h、淀粉与甜菊糖甙的物料比为

1:1,结果如

图

4

所示。图

4

表明,随着

p

H

的增大,反应速度随

着增大,反应生成的新物质

Ste-2G

的得率也随着增高,

在

pH7

时,反应速度及

Ste-2G

的得率达到了最大,因

此,可以认为

p

H

7

为

C

G

T

a

s

e

酶改甜菊糖的最佳

p

H

。

图

4    反应体系的

pH

对

CGTase

改性甜菊糖生成新物质的得率影响

Fig.4 

   

 Effects of pH 

of 

reaction 

system on CGTase 

modifying

steviosides

16.0

14.0

12.0

10.0

8.0

6.0

4.0

2.0

0.0

 

0

1

2

3

4

5

6

7

pH5.0

pH6.0

pH7.0

得

率

(

%

)

时间(h)

2

.

3

温度对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

在酶反应中,反应温度也是一个十分重要的因素,

由于

CGTase

酶是一种中低温酶,因此本实验着重比较

研究了

50、60、70

及

80℃对

CGTase

改性甜菊糖甙的

影响,其它反应条件相同(

淀粉溶液的浓度为

1

0

%

、

CGTase

酶的用量为

10U/g

淀粉、反应体系

pH

为

7、反

应时间为

6h、淀粉与甜菊糖甙的物料比为

1:1,结果如

图

5

所示。温度过高会导致酶失活,温度过低会造成反

应速度过低,由图

5

可知,60℃为

CGTase

酶改性甜菊

糖甙的最佳工作温度。

图

5    温度对

CGTase

改性甜菊糖的影响

Fig.5 

 

 

 

Effects 

of 

reaction temperature 

on CGTase 

modifying

steviosides

16.0

14.0

12.0

10.0

8.0

6.0

4.0

2.0

0.0

 

0

1

2

3

4

5

6

7

50℃

60℃

70℃

80℃

得

率

(

%

)

时间(h)

2

.

4

物料比对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

反应体系中淀粉与甜菊糖甙的比例对反应的进程也

有着十分重要的影响,同时对后续的纯化工作也十分重

要。如果淀粉与甜菊糖甙的比例过大,就会出现前面

已经研究过的整个体系的浓度大而导致反应速度、得率

都低的情况,同时也会导致后续分离纯化的困难;另

外,如果淀粉与甜菊糖甙的比例过小,也会由于酶改

所需要的含葡萄糖基的低聚糖供体不足而导致反应速

度、得率过低,因此本实验在预实验的基础上重点比

图

3    淀粉溶液的浓度对

CGTase

改性甜菊糖生成新物质的得率影响

Fig.3   

  Effects of 

concentration of starch solution 

on CGTase

modifying 

steviosides

 

20.0

 

18.0

16.0

 

14.0

12.0

10.0

8.0

6.0

4.0

2.0

0.0

0

1

2

3

4

5

6

7

5%

淀粉溶液

10%

淀粉溶液

15%

淀粉溶液

得

率

(

%

)

 
 
 
 
 
 
 

时间(h)

 

217

※工艺技术

食品科学

2008, Vol. 29, No. 08

较研究了淀粉与甜菊糖甙的三个不同比例

1:1、2:1、3:

1对CGTase改性甜菊糖式的影响,

 其它反应条件相同(淀

粉溶液的浓度为

10%、CGTase

酶的用量为

10U/g 

淀粉、

反应体系温度为

6

0

℃、p

H

为

7

、反应时间为

6

h

)

,结

果如图

6

所示。由图

6

可知,当淀粉与甜菊糖甙的比例

为

1

:

1

时,反应速度较大,得率也较高,而且后期的

分离纯化难度小,效果也好。

图

6   淀粉与甜菊糖甙的比例对

CGTase

改性甜菊糖的影响

Fig.6     Effects 

of different ratios of starch to steviosides on

CGTase 

modifying 

steviosides

16.0

14.0

12.0

10.0

8.0

6.0

4.0

2.0

0.0

 

0

1

2

3

4

5

6

7

1:1

2:1

3:1

得

率

(

%

)

时间(h)

2

.

5

酶的用量对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

在酶参与的反应中,酶的用量与酶的活性紧密相

关。经检测显示,本研究中的

CGTase

的酶活为

600U/ml,

与酶提供者提供的数据一致。在预实验的基础上,着

重考察了三个不同酶的用量之间的异同,即

1

0

、2

0

、

3

0

U

/

g

淀粉,其它反应条件相同(

淀粉溶液的浓度为

10%,反应体系温度为

60℃,pH

为

7,反应时间为

6h,

淀粉与甜菊糖的物料比为 1:1),结果如图

7

所示。由图

7

可知,随着酶的用量的增加,在同一时间内酶反应的

速度及新物质的得率也随之提高,但是经过一段时间

后,反应的速度及新物质的得率的增长都趋于减缓。结

果还表明,酶的用量

30U/g

淀粉的效果明显好于

20U/g淀

粉的,而

20U/g

淀粉则要明显好于

10U/g

淀粉。但是在

实际生产过程中,由于酶的价格较高,如果酶的用量

达到

30U/g

淀粉,那么产品的成本将大大提高,而产品

的口感没有比酶的用量为

20U/g

淀粉所得产品有更大的

改善,而当酶的用量为

2

0

U

/

g

淀粉时,产品的口感较

好,成本也适中,具有较高的性价比。

图

7   CGTase

酶用量对改性甜菊糖的影响

Fig.7 

 

 

 

Effects 

of enzyme 

amount on 

CGTase modifying 

 

steviosides

30.0

25.0

20.0

15.0

10.0

5.0

0.0

0

1

2

3

4

5

6

7

10U/g

淀粉

20U/g

淀粉

30U/g

淀粉

得

率

(

%

)

时间(h)

2

.

6

反应时间对

CGTase

改性甜菊糖甙的影响

从前面几个单因素试验结果中可以看出,随着时间

的延长,酶反应所生成的新物质的得率在不断提高,但

是反应的速率在不断降低;另外,酶的合成反应过程

中,同时也伴随着水解过程,即既有新物质的生成,

也有新物质发生水解,因此在

CGTase

改性甜菊糖甙的

过程中也同样存在着这两个反应过程。为了获得酶改甜

菊糖甙的一个最佳反应时间点,本实验综合了上述单因

素试验中最合适的条件进行时间的单因素试验,其反应

条件为:淀粉溶液的浓度为

5%、反应体系温度为

60℃、

pH

为

7、反应时间为

24h、酶的用量为

20U/g

淀粉、淀

粉与甜菊糖的物料比为 1:1。实验检测并记录了该反应

24h

内的动态变化,结果如图

8

所示。由图

8

可知,在

反应的第

1

h

内,反应的速率最大;但是随着时间的推

移,酶反应速率在不断降低,新物质得率在不断地缓

慢增长且有趋于平衡的趋势。通过比较发现酶改反应

6h

(新物质的得率为21.3%)所得产品的口感与反应24h(新物

质的得率为

27.5%)所得产品的口感较为接近,没有明显

差异,但是与酶改前的产品相比,酶改后的产品清甜

可口,无杂味,后苦味明显得到抑制。

图

8   反应时间对

CGTase

改性甜菊糖的影响

Fig.8  

  

Effects 

of reaction 

time 

on CGTase 

 

modifying steviosides

30.0

25.0

20.0

15.0

10.0

5.0

0.0

0

5

10

15

20

25

得

率

(

%

)

时间(h)

另外,本研究的最终目标是改善产品的口感,而不

是追求产品的具体理化指标的最大值,因此从工业化生产

角度出发,选择

6

h

的反应时间是具有相当经济效益的。

3

 

结  论

本实验着重研究了利用环糊精转糖苷酶(CGTase)酶

法改性甜菊糖甙的生产工艺并重点研究了

CGTase

改性甜

菊糖甙这一关键步骤的各项工艺参数:淀粉溶液浓度、

反应温度、p

H

、时间、酶的用量、淀粉与甜菊糖的

物料比等参数。通过比较各项单因素试验结果可知,没

有必要进一步以正交试验优化各项参数,因为本研究的

目的为最大程度的改善甜菊糖甙地口感而不是一味地追

求参数指标的最大化,从而在综合了单因素的各项最适

的条件提出以下符合工业化生产所要求的低成本,高效

益的工艺参数条件:淀粉溶液的浓度为

5

%

 
 
 
 
 
 
 

、反应体系

 

     2008, Vol. 29, No. 08

食品科学

※工艺技术

218

温度为

60℃、pH7、反应时间为

6h、酶的用量为

20U/g

淀粉、淀粉与甜菊糖的物料比为 1:1。

在最适的工艺参数条件下所得产品经后续纯化和喷

雾干燥后为白色粉末,清甜可口,无杂味,无明显后

苦味,其甜菊糖总甙含量≥

95%(其中

stevioside 32%、

rebaudioside-A 35%、

rebaudioside-C 6%、

Ste-2G 22%),

甜度在

150~200

之间。经与酶改前的原普通

90%

的甜

菊糖(其中

stevioside 62%、rebaudioside-A 26%、

rebaudioside-C 4%)相比,

酶改甜菊糖的口感的提升主要

是通过降低了产品中口感较差的组分甜菊苷的含量,提

高了口感较好的组分莱包迪甙 A

的含量及生成新的物质

Ste-2G。在实际产品应用特别是饮料中,该酶改甜菊糖

可以替代产品中

50%~70%

的蔗糖而依然能保持原产品

特色,而酶改前的甜菊糖最多只能替代产品中

10%

的蔗

糖

。

总之,利用本工艺所生产酶改甜菊糖具有成本低,

效益高、口感好、应用前景广的特点,比通过单独提

纯莱包迪甙

A

(

即

A

3

甙)

具有更高的性价比。

参

考

文

献

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ntihyperglycaemic, 

i

nsulinotropic 

a

nd 

g

lucagonostatic 

e

ffects

in 

v

ivo

: 

s

tudies 

i

n 

t

he 

d

iabetic 

G

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高等学校化学学报, 1996, 17(11): 1800-1803.

1234567890ABCDEFGHIJKLMNabcdefghijklmn!@#$%^&&*()_+.一三五七九贰肆陆扒拾,。青玉案元夕东风夜放花千树更吹落星如雨宝马雕车香满路凤箫声动玉壶光转一夜鱼龙舞蛾儿雪柳黄金缕笑语盈盈暗香去众里寻他千百度暮然回首那人却在灯火阑珊处
 
 
 
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